Alev sprey piroliz yöntemi ile Ce ve Cu katkılı nano-TiO2 üretimi ve fotokatalitik aktivitelerinin değerlendirilmesi

Abstract

Yapılan bu çalışmada, bir tür alev aerosol üretim tekniği olan Alev Sprey Piroliz (ASP) yöntemi kullanılarak hem saf hem de katkılı titanyum dioksit nanopartikülleri sentezlenmiştir. Çalışma koşulları oluşan ürünün özelliklerini doğrudan etkilediği için tüm üretimler sırasında aynı koşullar kullanılmıştır. Katkılama miktarının ürünün yapısı ve fotokatalitik özellikleri üzerindeki etkilerini görmek için titanyum dioksit bakır ve seryum ile katkılanmıştır. Bunun yanı sıra, seryum ve bakırın titanyum dioksit olmadan tek başına nasıl bir fotokatalitik aktivite gösterdiğini incelemek için seryum dioksit ve bakır(II) oksit nanopartikülleri ASP ile sentezlenmiştir. Kristal fazların ve morfolojik yapıdaki değişimlerin fotokatalitik aktivite üzerindeki etkisini görmek amacıyla sentezlenen tüm nanopartiküllere kalsinasyon işlemi uygulanmıştır. Hazırlanan katalizörlerin fotokatalitik aktiviteleri, metilen mavisinin (MB) degredasyonu için bu araştırma kapsamında tasarlanmış olan katalitik reaktörde 250W cıva lambası kullanılarak kontrol edilmiştir. Ürünlerin morfolojisi, partikül boyutu dağılımı, kristal yapısı, yüzey alanı ve bant boşluğu enerjilerini incelemek için X-ışını difraktometresi (XRD), N2 adsorpsiyon analizi (BET), yüksek çözünürlüklü transmisyon elektron mikroskobu (HRTEM) ve ultraviyole-görünür ışık dağınık yansıma spektroskopisi (UV-Vis DRS) kullanılmıştır. Fotokatalitik aktiviteler ultraviyole görünür bölge spektroskopisi (UV-Vis) tekniği kullanılarak ölçülmüştür. Saf TiO2, Ce-TiO2, Cu-TiO2, CeO2 ve CuO nanopartiküllerinin karakterizasyon sonuçları, polimorfik yapıya, yüksek yüzey alanına ve hem amorf hem de kristal yapıya sahip nanomalzemelerin üretildiğini göstermektedir. Hem katkılama miktarındaki artışın hem de kalsinasyon işleminin rutil faz yüzdesini arttırdığı bulunmuştur. Katkılama işleminin titanyum dioksitin bant boşluğunda az da olsa düşüşe sebep olduğu gözlemlenmiştir. Çalışılan koşullar altında, titanyum dioksitin MB bozunması için sentezlenen maddeler arasında en yüksek fotokatalitik aktiviteye sahip nanomalzeme olduğu belirlenmiştir. Seryum katkılı titanyum dioksitin, bakır katkılı titanyum dioksite göre fotokatalitik olarak daha aktif olduğu tespit edilmiştir. Kalsinasyon işlemi ile artan kristalliğin, ürünlerin fotokatalitik aktivitesini arttırdığı da gözlenmiştir.

In this study, both pure and doped titanium dioxide nanoparticles were synthesized by using the flame spray pyrolysis method, a type of flame aerosol production technique. Since the operating conditions directly affect the characteristics of the resulting product, the same conditions were used during all productions. Titanium dioxide was doped with copper and cerium to see the effect of the doping amount on the structure and photo-catalytic properties of the product. Besides, cerium dioxide and copper(II) oxide nanoparticles were synthesized by FSP to examine their photo-catalytic activity on their own without titanium dioxide. Calcination was applied to all synthesized nanoparticles in order to see the effect of the crystal phases and the morphology change structure on photo-catalytic activity. Photo-catalytic activities of the prepared catalysts were checked in a catalytic reactor using 250 W mercury lamp designed for this research for the degredation of methylene blue (MB). X-ray diffraction (XRD), N2 adsorption analysis (BET), high resolution transmission electron microscopy (HRTEM), and ultraviolet-visible diffuse reflectance spectroscopy (UV-Vis DRS) were used to examine morphology, particle size distribution, crystal structure, surface area and band gapenergy. Photo-catalytic activities were measured by using ultraviolet-visible spectroscopy (UV-Vis) technique.Characterization results of pure TiO2, Ce-TiO2, Cu-TiO2, CeO2 and CuO nanoparticles showed that nanomaterials with polymorphic structure, high surface area and both amorphous and crystalline structure were produced. It has been found that both the increase in the amount of doping and the calcination process increased the rutile phase percentage. Titanium dioxide has been observed to cause a slight decrease in the band gap. Under the conditions that were studied, titanium dioxide was the nanomaterial with the highest photo-catalytic activity among the synthesized substances for MB degradation. Cerium doped titanium dioxide was found to be photo-catalytically more active than copper doped titanium dioxide. It has also been observed that the increased crystallinity with calcination process increased the photo-catalytic activity of the products.